Na scenie teatralnej Banionis stworzył ponad 50 ról i zagrał w ponad 80 filmach litewskich, rosyjskich, niemieckich i in. Na scenie teatralnej zadebiutował w Teatrze Dramatycznym w Poniewieżu u legendarnego reżysera Juozasa Miltinis, gdzie zagrał wiele wspaniałych ról.
Pierwszą swoją rolę filmową Banionis zagrał w 1952 roku w filmie Vytautasa Žalakevičiusa „Adomas nori būti žmogumi" (Adomas chce być człowiekiem). Międzynarodową sławę przyniosła aktorowi rola w filmie „ Niekas nenorėjo mirti" (Nikt nie chciał umierać, 1965 r. reż. Vytautas Žalakevičius).
Banionis wystąpił w wielu rosyjskich filmach i był bardzo lubiany oraz ceniony przez rosyjskiego widza. Grał u znanych rosyjskich reżyserów, m. in. u Eldara Riazanowa, Michaiła Kałatozowa („Czerwony namiot"), Grigorija Kozincewa („Król Lir") i in.
Legendarny rosyjski reżyser Andriej Tarkowskij zaprosił Banionisa do roli w filmie „Soliaris", który zdobył nagrodę na festiwalu filmowym w Cannes.