Kiedy miała 37 lat, pojawił się jej we śnie św. Franciszek z Asyżu i napomniał ją surowo, by nie marnowała cennych lat życia. Po odbyciu spowiedzi generalnej nawróciła się i zaczęła iść zupełnie nową drogą. Wstąpiła do III Zakonu św. Franciszka i oddała się życiu pokutnemu. W krótkim czasie utraciła matkę, męża i synów, zapewne w czasie jednej z wielu epidemii. By naśladować Chrystusa, rozdała całą swoją majętność pomiędzy ubogich i oddała się pokucie, modlitwie i uczynkom miłosierdzia. W jej ślady wstąpiło wiele niewiast. Ofiarnie służyła ubogim, jaśniała pokorą i ubóstwem.
Bóg obdarzył ją niezwykłymi łaskami, a zwłaszcza głębokim nabożeństwem do świętych tajemnic z życia Chrystusa Pana, szczególnie do Trójcy Przenajświętszej i Chrystusa cierpiącego. W nagrodę za to otrzymała mistyczny znak na sercu, który do dzisiaj można oglądać w relikwiarzu zawierającym serce w kościele św. Franciszka w Foligno, gdzie także spoczywają pozostałe relikwie św. Anieli. To jedyny taki wypadek w hagiografii.
Ostatnie lata spędziła jako rekluza – pustelnica zupełnie odcięta od świata. Opuściła ziemię po długiej i ciężkiej chorobie 4 stycznia 1309 roku, w wieku 61 lat.
Pozostawiła po sobie ok. 35 pism i nieco listów, które dyktowała franciszkaninowi Arnoldowi z Asyżu, swojemu powiernikowi i kierownikowi duchowemu. Najcenniejszym z nich jest Memoriale – rodzaj autobiografii. Pisma Anieli nie tylko odsłaniają tajniki jej duszy, ale wskazują drogi, po których Pan Bóg wiedzie swoich wybranych ku najwyższym szczytom chrześcijańskiej doskonałości. Dla ich głębi nazywano ją nawet "mistrzynią teologów". Jej pisma po starannym przejrzeniu otrzymały aprobatę kościelną już w roku 1310 - a więc już w rok po śmierci. Zaliczana jest do największych mistyczek średniowiecza.
Do chwały błogosławionych wyniósł ją dopiero papież Innocenty XII w 1693 roku. W dniu 9 października 2013 r. papież Franciszek ogłosił, że Anieli przysługuje tytuł świętej – tym samym rozciągnął jej kult na cały Kościół (jest to tzw. kanonizacja równoważna).
Na podst. brewiarz.pl